1999年，出演赵宝刚执导的警匪类电视剧《永不瞑目》，剧中正经威严的肖童的老师；2000年，出演刘家成执导的古装类电视剧《铁齿铜牙纪晓岚》第一部，和和珅搭戏，饰演反派尚荣；2001年1月，参演王新民执导的武侠类电视剧《燕子李三》，舒耀瑄饰演一个心狠手辣的警察局局长谭家麟。

2002年，出演汪俊执导的悬疑类电视剧《浮华背后》，剧中饰演白先生；2003年，参演爱情类电视剧《金粉世家》 ，剧中饰演一个趋炎附势的老派知识分子冷清秋的舅舅宋世卿。

2007年，出演傅东育执导的都市爱情类电视剧《谢谢你曾经爱过我》。剧中饰演雨薇(赵薇饰)的爸爸，经历了复杂的情感纠葛；同年，出演王小康执导的都市类电视剧《幸福里九号》，剧中饰演于得水。

2008年，参演唐敬睿执导的爱国主义电视连续剧《绝密1950》，饰演一个接应国民党投诚的情报高官；2009年，出演李三林执导的都市类电视剧《走西口》，剧中饰演鲍父。

2010年，主演的电视剧《女马帮》上线；同年，参演周伟执导的青春红色系列数字电影《成成烽火》客串老校长杜奋伟。同年9月，参演韩三平、黄建新执导历史类的电影《建党伟业》 舒耀瑄应邀在该片中出演头号反派京师警察厅厅长吴炳湘；同年10月，参演李晨主演的都市类电视剧《理发师》，剧中饰演李晨的师父闵师傅；同年10月，参演李京执导的军旅题材电视剧电视剧《我们的队伍向太阳》；同年12月，出演傅东育执导的农业题材类电视剧《沃土》，舒耀瑄在剧中饰演水利专家。

2011年1月，参演李云亮执导的都市类电视剧《楼王之谜》；同年1月，参演陈力执导的中国共产党建党90周年的重点献礼影片《湘江北去》，舒耀瑄出演学贯中西的“清末怪杰”辜鸿铭，并为戏献出自己精心收藏多年的眼镜；同年8月，参演董志强执导的电视连续剧《汉阳造》，舒耀瑄出演中国的“重工业之父”张之洞；同年9月，参加综艺节目《影视风云路》。

2012年3月，出演卢伦常执导的都市类电视剧《媳妇是怎样炼成的》，饰演教授彭乐山；同年7月，参演詹文冠执导的抗日类电影《正骨》，出演性直刚烈的老药师“酸叔”，一身正气傲骨，不畏强权，有着强烈正义感的同时弘扬了高尚的民族气节。同年7月，参演范秀明执导情感类电视剧《寻人启事》；同年10月，出演闫国喜执导的抗战类《张寒晖》，剧中舒耀瑄饰演主角张寒晖的父亲；同年12月，参加王鸿飞、尹涛执导的抗战类电视剧《对与决》，饰演日本军官。

2013年3月，出演沈晓海执导的抗战类电视剧《猎魔》，饰演日本军官石原太郎扮；4月，参演郭宝昌执导的宅门类电视剧《大宅门1912》，舒耀瑄扮演了东阿县“阿井茶馆”的东家金明清；同年7月，主演董志强执导史诗谍战类电视剧《我的绝密生涯》；同年9月，参演白涛执导的古装类电视剧《医圣》，饰演“大太监”；。

2014年，参演惊悚悬疑类电影《虐面人》，饰演收藏家；同年5月，出演阚卫平执导的青春励志类电视剧《青春无季》，剧中饰演一个整日围绕一双儿女，无微不至呵护照顾的“二十四孝”老爸；同年8月，出演吴子牛执导的革命题材类电视剧《历史转折中的邓小平》，反映了实行全面改革开放这段实现伟大转折的重要历史，舒耀瑄在剧中饰演自己偶像郭沫若。

2015年1月，主演胡明凯执导的电影《独龙车站》，饰演独龙村村长；同年5月，出演余斌担执导的农村偶像类电影《新欢喜冤家》上线；同年12月，出演王梓执导的年代情感类电视剧《俺娘田小草》，饰演的疯爷爷。

2016年9月，加盟由徐纪周执导，赵丽颖、陆毅等倾情加盟的谍战大戏《胭脂》，饰演金信银行行长蓝长明。

2018年，出演游达志、郑伟文联合执导的权谋大戏《三国机密之潜龙在渊》。

2019年，出演田七执导的电影《疯狂的王二》。

2021年2月1日，参演的《觉醒年代》在央视一套首播，饰演林纾；7月16日，出演的打拐题材正能量电影《天下无拐》全国上映；11月12日，与王传君、王珞丹等合作主演的爱情电影《不老奇事》上映。