2014年5月14日，林智妍主演的由金大佑执导的韩国爱情片《人间中毒》上映   ，在片中饰演金镇平部下景大尉的妻子钟佳欣，是一个美丽的中国女孩，和金镇平陷入一场危险的爱情。林智妍凭借该片获得第23届韩国釜日电影奖最佳新人女演员奖   、第34届韩国电影评论家协会奖最佳新人女演员奖   、第51届韩国电影大钟奖最佳新人女演员奖   。同年，参与拍摄以朝鲜历史上著名暴君燕山君执政时期为背景、由闵奎东执导的古装片《奸臣》，饰演女主角丹熙，看似美貌单纯的单熙背后却隐藏着众多不为人知的秘密   。

2015年4月，出演SBS野外生存真人秀《丛林的法则 in 中南半岛》   。同年出演崔永勋执导、河明熙编剧的SBS月火连续剧《上流社会》，饰演允荷的朋友李智伊   。7月，主持MBC电视台综艺节目《Section TV 演艺通讯》   。12月31日，林智妍联手刘俊相、李辉才共同主持“2015SBS演技大赏”，并获得新星奖   。

2016年3月，主演SBS月火迷你连续剧《大发》，饰演为杀王而生的丹序   。8月，主演MBC周末剧《吹吧微风啊》，饰演外刚内柔、自尊心强烈，但个性可爱的脱北女生   。

2019年，参演的电影《老千3：独眼杰克》在韩国上映。